Nei suoi locali la Fondazione conserva il "Fondo Gesualdo Bufalino". Il Fondo è costituito dalla biblioteca privata dello scrittore, un patrimonio librario di circa 10.000 volumi e dal corpus completo delle sue opere nelle varie edizioni italiane e straniere, da una videoteca e una preziosa collezione di dischi che testimoniano i molteplici interessi culturali coltivati da Bufalino. La parte più significativa della biblioteca è costituita dalla sezione letteraria, con particolare riferimento ai testi di letteratura italiana e straniera. Alcuni di questi libri contengono tracce di lettura dello scrittore: postille, note manoscritte, sottolineature, note di possesso. Particolare rilievo assumono le numerose “carte d’autore”, che comprendono le varie stesure dattiloscritte e manoscritte delle opere dello scrittore di Comiso. Nel Fondo si conserva anche la corrispondenza di cui lo stesso Bufalino è stato destinatario. Un’ultima e significativa sezione della biblioteca riguarda la sua fortuna critica, italiana e straniera, le interviste, le collaborazioni giornalistiche.
Dei vari repertori bibliografici, continuamente aggiornati, sono consultabili sia il supporto cartaceo sia quello informatico. Per la consultazione del Fondo è attivo un catalogo online integrato nel Sistema Bibliotecario della Provincia di Ragusa. Alle attività di catalogazione e di consultazione bibliografica vanno aggiunte le numerose iniziative editoriali e gli eventi culturali organizzati dalla Fondazione. Negli anni sono stati organizzati convegni, seminari, mostre, letture, conferenze sulla figura e l'opera di Bufalino.